作为《心理罪》系列小说的主角，此次邓超全面升级出演历经沧桑的壮年时期方木，一头银发与黑框眼镜略显颓废的搭配将这位“犯罪心理推理天才”的气质展露无遗。阮经天出演反派江亚，一名充满争议的变态罪犯，金马影帝大胆突破，他曾表示这是近年来最大的一次挑战，为了塑造江亚的身形枯槁不惜让自己体重骤降。
刘诗诗一改往日温婉气质，以颠覆性的干练短发亮相影片，饰演女警察米楠，不仅擅长追踪蛛丝马迹剖析案情，更多次在关键时刻对方木伸出援手。
剧中最为神秘的角色魏巍则由金马影后林嘉欣出演，“睡美人”的设定令案情扑朔迷离。实力派演员郭京飞饰演行走在道德与法律平衡木上的律师任川，始终追寻答案的他在剧中挣扎徘徊。
电影《心理罪之城市之光》由江志强、任仲伦联手担任监制，徐纪周执导并亲自编剧，《心理罪》系列小说原作者雷米友情客串。
