2013年，在电视剧《门第》中饰何春生， 同年拍摄青春纪录片《青春》，以及吴宇森执导的电影《太平轮》，饰演佟大庆。
2014年3月6日，与宋丹丹主演的都市话题喜剧《我的儿子是奇葩》登陆安徽卫视、北京卫视、东方卫视、深圳卫视黄金档全国首播。
2014年7月26日，江苏卫视生活服务类节目《非诚勿扰》新一期录制，演员佟大为接过点评嘉宾的接力棒，与孟非、黄菡组成新的“非诚合伙人”。佟大为加盟录制的《非诚勿扰》节目将会在8月中旬播出。同年参演陈可辛导演的电影《亲爱的》，与赵薇、黄渤合作。于9月25日上映。在这部影片中佟大为饰演的是一个帮助母亲寻回孩子的律师高夏。
2015年2月，担任《最强大脑》节目评审，节目组特意设置的两人Pk明星挑战项目，要求佟大为、徐静蕾在限定时间内观察16幅两人的经典电影剧照，并对变成马赛克的剧照进行抢答，回答出电影相关信息 。
2月18日，参加2015年中央电视台春节联欢晚会，表演开场节目《四世同堂合家欢》 。4月16日，主演的电视剧《想明白了再结婚》在浙江卫视、深圳卫视联合播出。 同时与黄晓明、杨幂主演的电影《何以笙箫默》于4月30日上映。5月3日，与赵薇主演的电视剧《虎妈猫爸》于5月3日在东方卫视播出。同时参演的喜剧电影《横冲直撞好莱坞》于6月26日上映。
