后来李承铉单飞，2007年，与李思思、王晔、傅晶、金桢勋等主演电视剧《会有天使替我爱你》，在剧中饰演男主角尹堂曜。2009年，出演电影《爱来不来》，被称为中国内地电影版《败犬女王》，由李佳璇、高虎等主演。
2010年4月27日，参与拍摄的电视剧《杨贵妃秘史》在湖南卫视首播，在剧中饰演大将军高仙芝。粉丝们喜欢他在剧中的百变角色。
李承铉可以说是一边旅行一边工作，尽量安排工作在一个没去过的地方，就可以把工作以外的时间利用起来去完成一次旅行。
戚薇说：“喜欢他的真诚，他很简单和直接。因为工作上的压力已经很大，所以在感情生活上希望越简单越好。”
“不要用过于多的解释或者拐弯抹角，他就是非常直接，这可能跟他的成长环境有关系。”
2014年6月19日，戚薇通过微博公开与李承铉恋情。2014年8月2日七夕情人节，碧蓝的天空、晶莹的海水、洁净的海滩，李承铉和戚薇来到塞班岛这个传说中的七大浪漫蜜月拍拖圣地。
李承铉在没有事先告诉戚薇的情况 下，突然用双手在沙难上画了一颗大大的爱心，并挖出早已准备好的真爱戒指，单膝跪地。
